近日，课题组博士研究生刘佳祥&华海明在锂金属负极电极/电解液界面研究方面取得新进展，相关成果“Optimizing interface concentration and electric fields for enhanced lithium deposition behavior in lithium metal anodes”发表在《Energy & Environmental Science》。

在锂沉积过程中，电极表面很窄范围内的浓度场、电场、温度场和应力场等多物理场会发生剧烈波动，显著影响锂的沉积行为。揭示这些复杂多物理场的动态变化，以及它们对锂沉积过程的影响，对于进一步理解锂的沉积行为至关重要。

本文开发了一种原位增强拉曼光谱定量技术来追踪锂金属/电解液界面阴离子浓度场的演变。通过在电解液中加入惰性内标物TTE进行标定，得到了锂金属沉积过程中，锂金属负极界面阴离子浓度定量变化过程的拉曼光谱证据。结合有限元分析方法，进一步预测了电极/电解液界面的阴离子耗尽层和电场的产生，形成空间电荷层（SCL），导致界面不均匀的电场，诱导锂枝晶的快速生长。

在此基础上提出了一种高阴离子浓度界面（HACI）来优化电极/电解液界面的阴离子传输行为以及浓度场和电场。HACI可以在电极/电解液界面固定高浓度的阴离子，抑制阴离子耗尽，有效地将界面锂离子迁移数从0.30提高到0.57，从而缓解SCL的形成。此外，它还能促进 Li+的快速传输，缓解界面处Li⁺浓度梯度。因此，表现出了优异的循环性能和稳定性。这说明界面多物理场的优化可以有效地调控锂的沉积行为，为从界面多物理场角度研究锂的沉积行为提供了一个新的视角。

原文链接:Optimizing interface concentration and electric fields for enhanced lithium deposition behavior in lithium metal anodes - Energy & Environmental Science (RSC Publishing)