Uniform Lithium Deposition Assisted by Single-Atom Doping toward High-Performance Lithium Metal Anodes

      锂金属负极凭借其极低的电化学电位（-3.04 V vs标准氢电极）和高理论比容量（3860 mAh/g）成为锂电池负极材料中的“圣杯“。但锂金属在充放电循环中不可控的锂枝晶生长和底库伦效率限制了其商业化应用。

       北京航空航天大学宫勇吉教授课题组与张千帆教授及燕山大学聂安民课题组合作在 Advanced Energy Materials 上发表题为“Uniform Lithium Deposition Assisted by Single-atom Doping towards High-Performance Lithium Metal Anodes”的文章。他们提出了利用金属单原子掺杂石墨烯材料（SAM-NG）来诱导金属锂均匀形核沉积的策略。文章通过一锅法合成了实验材料SAM-NG，并通过XRD、电镜、高角度环形扫描电镜、XPS等手段进行了对材料的表征，来说明金属是原子级别的引入。然后对合成材料进行了锂沉积性能的测试，发现其相较于NG（N掺杂的石墨烯）、PG（初始合成的石墨），在锂沉积性能上都有较大的提升。最后文章通过计算进行了理论验证，金属单原子的引入在两个方面对石墨烯材料进行改善：首先，提高了材料的锂吸附能。DFT计算结果显示，与原始石墨烯的1.23 eV相比，金属单原子位点的锂吸附能高达1.92 eV，高于金属锂的内聚能1.63 eV，表明所得材料能够有效诱导金属锂的成核与沉积。此外，金属单原子的引入构成了独特的M-Nx-C键合方式 (其中M，N，C分别代表金属原子，氮原子和碳原子)，减小了锂吸附后碳氮键的键长变化，从而提高了材料的结构稳定性。实验结果表明金属单原子掺杂石墨烯材料可以有效抑制锂枝晶的生长，提高金属锂电池的循环稳定性。

文章详情：Pengbo Zhai, Tianshuai Wang, Weiwei Yang, Shiqiang Cui, Peng Zhang, Anmin Nie, Qianfan Zhang, Yongji Gong, Uniform Lithium Deposition Assisted by Single‐Atom Doping toward High‐Performance Lithium Metal Anodes, Adv. Energy. Mater.,2019,DOI: 10.1002/aenm.201804019

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201804019