镁电池由于具有能量密度高、储量丰富等优势,在大规模储能领域中具有良好的应用前景。但是,镁金属在传统电解液中易与阴离子及溶剂反应,形成一层不导Mg2+的钝化膜,使Mg2+无法可逆溶解沉积。
近日,韩国首尔大学Kisuk Kang等人报告了一种在镁金属上构建高效导离子界面的方法,相关成果发表于ACS Energy Letters。

让开孔的电池在SO2气氛下进行充放电循环,SO2会被电解液吸收,并化学吸附于Mg表面的MgO上。SO2的吸附有效改善了镁金属表面的离子电导率,大大降低了镁对称电池的极化电压。XPS与DFT计算表明,SO2与MgO的强结合作用导致了SO32-结构的产生,扭曲了MgO表面结构,Mg的解离与固相迁移能垒均降低。



随着充放电循环次数的增加,镁对称电池的极化电压逐渐上升直至导致电池失效。XPS和DFT计算表明,镁电极电化学性能劣化的原因是相邻的两个SO32-结构之间的Mg原子解离后,相互作用增强,形成S2O42-结构。该结构的产生会增大Mg原子在金属由亚表面扩散至表面的能垒,从而导致电极的失效。

该文章提出了一种在镁金属上构建高效导离子界面的简单方法,即在MgO上化学吸附SO2,改性原本钝化的MgO金属表面,拓宽了我们对镁电极界面过程的认识。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.0c02102
(庄奕超)