赵金保教授课题组

研究前沿

利用弱溶剂化溶剂优化低温锂沉积

锂金属电池(LMBs)是下一代能源存储系统的强有力的候选者,其负极为具有超高比容量(3860 mAh g-1)和低氧化还原电位(-3.04 V vs 标准氢电极)的锂金属。然而,循环过程中的锂枝晶问题严重影响了该体系稳定性和安全性,特别是在低温下,由锂枝晶引起的问题愈发严重。为此,南开大学陶正良课题组开发了一种以开发了一种新型的二甲氧基甲烷(DMM)为基础的LMBs电解液,利用DMM分子的弱溶剂化能力调控电解液的溶剂化结构,在DMM基电解液中,存在更多的接触离子对(CIPs)和聚集体(AGGs)。由此,利用其阴离子的溶剂化结构,获得富含无机物的固态界面电解质(SEI),使得低温下锂沉积/剥离更均匀,并获得得较好的电化学性能。相关成果以“Optimize Lithium Deposition at Low Temperature by Weakly Solvating Power Solvent”为题发表在国际期刊Angew. Chem. Int. Ed. 上。

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密度泛函理论(DFT)计算结果显示,DMM溶剂分子具有弱溶剂化能力。光谱分析和经典分子动力学(MD)模拟的结果表明,DMM电解质中存在更多的接触离子对(CIPs)和聚集体(AGGs),表明锂离子和阴离子之间有更多的配位。

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图1 (a)溶剂的静电势;(b)Li+-溶剂的结合能;不同电解液的(c)拉曼光谱、(d)核磁谱17O和7Li;DMM基电解液的(f)MD模拟和(g)径向分布函数

实验结果显示,DMM电解液中可以观察到更均匀的沉积形态,相应地,Li||Cu电池从室温到-40 °C表现出高度可逆的Li沉积/剥离行为。此外,硫化聚丙烯腈(SPAN)全电池表现出优异的低温性能(-40 °C),120次循环后容量保持率为63.8%。

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图2 不同温度下,DMM基电解液的负极性能

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图3 DMM基电解液在低温下的正极循环性能

文章链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207927

(邓小蝶)


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