Ca金属负极的优势：1) 2e^-转移赋予更高的能量密度; 2)标准电极电势较低，然而Ca²⁺电荷密度高，负极形成的界面层无法传导Ca²⁺离子，造成过电位大的缺点。虽然在Li金属中优选相对弱的阳离子溶剂结合，阳极促进阴离子衍生SEI，在本文中作者证明了在强阳离子-溶剂相互作用下增强钙沉积/剥离可逆性，这在强溶剂化溶剂中实现和高度离解的盐组合。这种电解质配方有利于溶剂占据溶剂化的形成结构并使阴离子还原最小化，导致可逆Ca金属阳极的富含有机组分/贫CaF₂ 的SEI组成。此外Ca金属负极与有机正极配对，使用优化的电解质被证明是概念的证明。本文作者的工作揭示了Ca金属阳极SEI设计的转变，为新兴RCMBs开辟了新的机会。

1、作者提出高DN值溶剂，形成溶剂主导的Ca²⁺溶剂化结构，减少了无机SEI组分（如CaF₂），产生有机组分为主的SEI，实现了一定程度的可逆的Ca²⁺负极沉积溶解。

2、解释了碱(土)金属Li/Na/K和Mg/Ca在电解液溶剂选择上的差异，Li/Na/K由于离子电荷密度相对小，特定无机SEI组合更有利，而Mg/Ca则因为电荷密度大，更偏向于生成有机SEI(或无SEI)，才能实现可逆沉积溶解。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202214796

（汪飞）