钠离子电池被认为是锂离子电池的有希望的补充，可用于大规模储能应用。目前，研究者不断开发高性能正极材料，包括层状氧化物，聚阴离子化合物和普鲁士蓝类似物。在层状化合物正极材料中，O3型层状过渡金属(TM)氧化物的Na_xTMO₂(x～1.0)具有高比容量和灵活的合成工艺，被认为是最有前途的类型之一。然而，它们通常在高度脱钠状态下遭受结构损坏。

为了实现稳定高容量O3型NIB正极，本文报道了一种工业上可行的共沉淀法合成的新型O3型层状氧化物材料Na[Ni_0.60Fe_0.25Mn_0.15]O₂。结合原位XAS和原位XRD分析对反应机制进行了研究，表明镍和铁阳离子参与电荷补偿机制，在Na⁺脱嵌时具有高度可逆的O3-O’3P3-O3’’相变。通过GITT、非原位XRD和TEM分析表明，高压O3’’相表现出较差的Na⁺扩散动力学和热力学稳定性。通过将电荷电压从4.2V降低到4.0 V，在没有高压O3’’相的情况下，电极表现出优异的综合性能（200次循环后容量保持率约84%，在2.0C下约为81%）。此外，已证实的高压电容衰减机理有助于澄清电容衰减的原因。可以采取可行的策略，如表面涂层、微量掺杂或电解质优化等，以开发稳定、高容量的SIB正极材料。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2020.05.013

（张青）