锂金属电池有望实现超过400Wh/kg的能量密度，但在极端低温（-30℃以下）使用时，其放电容量和电压平台明显下降，这主要是由于界面过程的动力学势垒在低温下明显增加导致。在充电过程中，Li+先后经历以下几个过程：（1）溶剂化的Li+在电解液体相扩散；（2）溶剂化的Li+在界面去溶剂化（主要是脱去溶剂分子）；（3）“裸”Li+穿过SEI层。为实现优异的低温性能，要求电解液具有宽液程、高离子电导率；低Li+溶剂化能；低SEI阻抗。

本文利用三电极电化学技术和分子动力学模拟，定量比较了不同电解液中Li+在体相传输、在界面去溶剂化、穿过SEI层带来的阻抗，最终确定去溶剂化过程是限制低温下电池阻抗和放电容量的最主要限制因素。具有弱的溶剂-溶质相互作用（低亲和力、弱溶剂化）的1,3-二氧戊环基电解液中，阴阳离子聚集体（AGG）比例更高，溶剂化能更低，有助于快速去溶剂化，从而实现实用锂金属全电池Li||NCM523在-40℃保持66%的室温容量保持率，并可实现0.3C的快速充放电。因此，溶剂-溶质相互作用显著影响去溶剂化过程，通过使用低亲和力的溶剂调节溶剂-溶质相互作用有助于实现更优的低温电池性能。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202208340

（李佳霖）