钴酸锂在当今的便携式电子产品上依然有广泛的应用，因为它的循环寿命高，振实密度大，体积能量密度高，产品性能稳定，一致性好。尽管钴的价格越来越高，但是在电子产品等方面仍有较大使用优势。钴酸锂的理论容量为274 mAh/g，但是完全去锂化需要5 V vs Li的电压，这么高的电压会导致电解液严重的分解、电极表面结构不稳定。正极/电解质界面相(CEI)对电池高压阴极的循环稳定性至关重要，但其形成机理和性能仍不明确。本工作报告了CEI的组成在很大程度上受内亥姆霍兹层(IHL)中丰富的物种控制，并可从材料方面进行调节。
反复充放电会不断改变IHL中EC/PF6−的比值，导致CEI组分在循环过程中发生动态演化。通过锰酸锂包覆，使钴酸锂在充放电过程中IHL主要吸附物种为阴离子，从而促使形成稳固无机组分CEI，在加热至500°C时表现出机械稳定性和结构稳定性，而未改性LCO中产生大的膨胀和裂纹/空洞。
界面的改善使LMO-LCO电极性能优越，在0.05 C下具有194 mAh/g的容量，在0.5 C下进行300次循环后容量保持率为83%。丰富的IHL种类可以通过阴极的表面反应性或电解质的配方(如溶剂、锂盐、添加剂和它们的比例)进一步调节，这为构建稳定的CEI打开了巨大的机会。本文的研究结果揭示了CEI形成/演变的机理，并为高压LCO和其他高能正极材料的设计提供了思路。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207000
（杨慧雅）
