为了开发可靠的高性能锂金属电池，必须在锂阳极上设计稳定的固体电解质界面，富无机或贫有机的SEI具有较少的SEI膨胀和更加优异的电化学性能。由此提出假设：即电解液仍然存在于SEI层中，SEI中的无机化合物在调节锂离子溶剂化环境发挥着重要作用。本文中作为概念证明，研究了悬浮在液体电解质中的Li₃N和Li₂O纳米颗粒。

 通过对Li₃N和Li₂O悬浮电解质理论和实验分析，阐明了Li₃N和Li₂O在锂阳极的液体电解质和固体电解质界面中所起的作用。① 无机悬浮颗粒的加入改变Li+溶剂化结构；②无机悬浮颗粒的加入可以诱导锂沿颗粒沉积；③无机悬浮颗粒的加入可以降低Li+-溶剂配位作用，形成弱溶剂化环境，促进Li+传输，并诱导贫有机SEI的形成；④无机悬浮颗粒可以通过和电解液中某些组分的相互作用，改善SEI组成；⑤无机悬浮颗粒悬浮电解液可以显著改善锂沉积行为，提高电池性能。通过悬浮电解液的设计，应用于传统和最先进高性能电解质，以证明其适用性。基于电化学分析，使用悬浮电解液，实现了提高库仑效率（高达~99.7%）、降低了Li成核过电势、稳定Li中间相和延长无阳极电池的循环寿命（~70次循环，初始容量的80%）。这一设计原则和发现，能够扩展到开发锂金属电池的电解质和固体电解质界面。

文章链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.2c12470

（刘佳祥）