相较于目前应用广泛的锂离子电池,锂金属电池作为新一代储能装置具有巨大的潜力。其特点是锂金属负极拥有最低还原电位(-3.040V vs. SHE)和超高容量(3860mAh g-1)。但是由于使用传统的碳酸盐电解质,锂金属电池表现出较差的循环稳定性,这导致锂枝晶过度生长和不稳定的固体电解质界面层(SEI)。高温、高压等苛刻的工作条件加剧了这些问题。
之前已有许多为了保护锂金属和减少锂枝晶的工作,如广泛利用的高浓度HCE和局部高浓度电解液LHCE,但是都存在一定问题。这篇工作提出了一个新概念:伪局部高浓度PLHCE。作者选择廉价,对正负极有保护作用的硝酸锂作为单盐,使用具有高温高压稳定性和高给体数的磷酸三乙酯TEP作为主溶剂,选择基本不溶解硝酸锂的碳酸乙烯酯EC作为伪稀释剂。如图展示了PLHCE与LHCE的区别,LHCE中稀释剂不参与配位,而PLHCE中有非常少量的伪稀释剂参与配位,并导致形成的SEI兼具刚性和弹性,有利于提升对锂金属负极的兼容性和循环稳定性。此外,作者还用FEC和PC进一步验证了该概念的普适性。本文利用盐在不同溶剂间的溶解度差异,为不使用氟代溶剂作为稀释剂的局部高浓度电解液提供了新思路。


文章链接:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102782
(章雅琪)