钠金属的不均匀沉积/剥离和不可控的界面反应是影响钠金属电池(SMBs)循环寿命和容量的主要因素。与锂金属相比,由于钠金属的活泼性更强,与电解质接触后更容易给出电子,导致在钠金属表面更难形成致密而坚固的SEI。此外,钠金属的机械模量更低,更容易导致苔藓钠的持续溶解继而进一步消耗电解质造成死钠的形成。这些独特的性质决定了钠的沉积行为倾向于表面生长模式,钠在成核点处的各向异性和不均匀积累生长,会导致大量的沉积颗粒粘附在隔膜上并造成电池的快速衰亡。因此,要想从根本上解决SMBs循环稳定性差的问题,构建一个与钠金属表面紧密相连的牢固SEI层至关重要。
基于功能分子双三氟乙酰胺(ECDA)和氟代碳酸乙烯酯(FEC)的相互作用设计了一种独特的可以通过原位预植入原子而扎根于金属的SEI (R-SEI),从而实现SEI与钠金属间的紧密连接并促进高度可逆的钠沉积/剥离过程。通过多项实验表征与分子动力学模拟,深入分析了该R-SEI的组成结构、形成与作用机制和稳定性。组装的Na||Cu电池和Na||Na电池表现出极佳的沉积/剥离可逆性。此外,基于该功能分子的碳酸盐电解质也表现出优异的稳定性,并在高电压的普鲁士蓝(PB)正极上形成稳定的正极-电解质界面(CEI)。在截止电压高于4.5V的情况下,组装的Na||PB电池能够在较宽的温度范围内表现出优异的电化学性能。


原文链接:https://doi.org/10.1039/D3EE01016C
(杨慧雅)