锂（Li）金属的电沉积对于高能电池至关重要。然而，同时形成称为固体电解质界面（SEI）的表面腐蚀膜使沉积过程复杂化，这使得人们对锂金属电沉积的了解不足。在这里，作者通过在超快沉积电流密度下超过SEI形成来解耦这两个相互交织的过程，同时也避免了质量运输的限制。通过使用低温电子显微镜，作者发现金属Li的本征沉积形态是菱形十二面体的形态，其令人惊讶地独立于电解质化学或集流体基底。在纽扣电池架构中，这些菱形十二面体表现出与集流体的近点接触连接，这加速非活性Li的形成。基于此，作者提出了一种脉冲电流协议，通过利用Li菱形十二面体作为成核种子来克服这种故障模式，使致密Li的后续生长能够与基线相比提高电池性能。虽然在过去的研究中，锂沉积和SEI形成一直紧密相连，但作者的实验方法为从根本上理解这些相互解耦的过程提供了新的机会，并为设计更好的电池带来了新的见解。

       总之，作者在这份工作中挑战了锂电沉积的两个长期公理：（1）高电流密度促进树枝状锂生长和（2）电解质化学控制锂沉积形态。在避免锂耗尽的超快电沉积过程中，作者通过超微电极UME和冷冻电镜研究表明，锂金属的内在形态是非树枝状菱形十二面体，与电解质化学无关，与bcc晶体的理论Wulff结构相匹配。此外，作者还演示了这种电流密度制度如何诱发独特的故障模式，这些模式可以通过脉冲充电协议来缓解。通过超越SEI形成并将其与锂金属生长分离，开辟了新的机会来探索活性金属沉积如何在不受表面腐蚀膜影响及其对电池操作的影响的情况下从根本上进行。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06235-w

(汪飞）