可充电镁-硫(Mg-S)电池采用元素硫正极和镁金属负极,具有极高的理论能量密度(3221 Wh L−1和1684 Wh kg−1)、低成本和高可持续性等优点,近年来受到广泛关注。但在实验中,Mg-S电池循环性能往往较差、比容量较低、充放电极化较大。其中的关键问题包括(1)正极氧化还原产物(S和MgS)电子电导低,反应动力学缓慢;(2)可溶性多硫化物对负极的钝化作用突出等等。
作者通过在硫正极中引入元素硒,可同时改善Mg-S电池正极侧的反应动力学,并大幅提升金属负极的循环寿命。作者进一步采用XPS、TOF-SIMS和DFT等手段系统分析了硒掺杂的硫正极的储能机制,揭示了其反应动力学的提升来源于Se掺杂引起的氧化还原产物(S1−xSex和MgS2−xSex)的电子电导的提升。另一方面,虽然Se掺杂提升了反应动力学,降低了电解液中可溶性多硫(硒)化合物物的浓度,但多硫(硒)穿梭任然是容量衰减的主要原因。作者继续采用隔膜修饰的方法,抑制了穿梭效应,实现了长循环中硒掺杂硫正极的容量保持率的大幅提升(300次循环后容量保持率提升超50%)。

原文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202302905
(徐耀奇)