Li3N作为电极-电解液界面(SEI和CEI)的有效组分,可以显著降低界面处电荷转移阻抗,抑制锂枝晶生成,降低多硫化物的溶解和穿梭。现有电解液体系一般仅能在负极表面形成LiF为主的SEI,而难以在硫正极表面形成有效的CEI。
加州大学尔湾分校忻获麟课题组开发了一种新型电解液体系(LiFSI/DME/TTE/TMS-N3),其中TMS-N3具备低LUMO能级和高还原电位,可在Li-S电池电压范围内(1-3V),原位还原生成富含Li3N的界面层。同时,LiFSI的还原可进一步引入LiF组分,最终形成LiF-Li3N复合界面层。其中,LiF对锂负极具备高表面能,可有效抑制枝晶的生成;高离子电导率的Li3N则能大幅降低界面处的电荷转移阻抗。

同步辐射和冷冻电镜等表征发现,LiF-Li3N复合界面可以有效抑制SPAN正极中Li2S形成和LiPS溶解。在负极侧,锂金属沉积/溶解库伦效率高达99.4 %。最终,Li-SPAN电池800圈循环后性能仅衰减 0.7 %。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c01093
(邓翊)