近年来，电能存储设备的快速发展促使了人们对锂离子电池（LIBs）能量密度的需求不断增加。如何在确保电池安全的同时实现更高的能量密度，已成为开发下一代锂离子电池的关键挑战。与使用易燃有机液态电解质的传统LIBs不同，全固态锂离子电池（ASSBs）使用的具有高热稳定性的聚合物或无机陶瓷作为电解质，能够有限规避有机液态电解质引发的安全问题。其中，聚合物电解质因其优异的加工性、柔韧性和低成本而最适合工业规模生产。据报道，正极/聚合物电解质界面的电化学不稳定性不仅仅是由聚合物电解质有限的负极稳定性引起的，与正极表面的强氧化性也密切相关。因此，除了电解质的固有特性外，电极和电解质之间的相互作用也会严重影响电池的整体热稳定性，但迄今为止关于它们的热行为的报道很少。

 本文强调了正极/电解质固-固界面接触和氧气析出可能是在 ASSBs 设计中需要特别注意的两个基本问题。首先，与可以有效彻底润湿电极的液态电解质不同，固态电解质与电极的固-固界面接触有限且不完全。特别是对于多晶正极材料（例如NMC811），固态电解质不能有效地渗透到二次颗粒内部，使内部一次颗粒的表面得不到保护。这些不完全的正极/电解质固-固界面接触将导致异质界面反应，这可能会严重影响 ASSBs 的性能。同时，大部分正极释放的氧气对 ASSB s来说是一个重要的安全隐患。与固态电解质本质上是安全的传统观念相反，释放的氧气和固态电解质之间的剧烈放热反应仍然会导致热失控。根据这项工作的结果，多晶正极颗粒内固态电解质的界面润湿性较差可能会加剧氧气的释放，给ASSBs带来很大的安全风险。因此，开发可以改善固-固界面接触或抵抗氧气释放（例如原位聚合）的策略对于提高 ASSBs 的电化学和安全性能至关重要。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202200096

（田剑凌）