为了能让锂离子电池同时满足高能量密度、快速充电和宽工作温度的要求，电解液需要同时满足高离子电导率、低溶剂化能和低熔点，并形成阴离子衍生的无机界面。本工作中作者筛选出低溶剂化能的小尺寸溶剂（氟代乙腈FAN）作为单一溶剂，将1.3 M锂双（氟磺酰基）酰亚胺（LiFSI）溶解在FAN中制备成电解液，其在宽温范围内都表现出超高离子电导率。作者通过研究分子尺度的溶剂化动力学和飞秒二维红外光谱验证该电解液的离子传输机理为配体通道传输机理，即锂离子不断在溶剂和阴离子的相邻配位点之间跳跃。锂离子周围的次级溶剂鞘中的FAN将初级溶剂化鞘中的锂离子拉出，形成快速离子传输配体通道，同时也允许阴离子进入初级溶剂鞘，形成富无机界面。这与一般的稀电解液中的锂离子被溶剂化鞘携带运输，配位时间长的载体机制和高浓度电解液中的结构化机制不同。此外作者还提出TI传输指数来量化锂传输行为，TI约为0.5时可实现最大离子电导率，符合配体通道传输机制。使用该电解液的4.5 V石墨||NCM811软包电池即使在-65℃工作也能实现良好的循环可逆性。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07045-4

（章雅琪）