在该工作中,作者系统研究了卤键供体(1,4-二碘四氟苯上的碘)与醚氧之间的相互作用和空间构型,通过X射线光电子能谱和二维核磁NOESY谱揭示缺电子的碘原子(在1,4-二碘四氟苯上)和富电子的氧原子(在环氧乙烷上)之间的卤键作用,结合理论模拟揭示SPC中O-Li+的配位被削弱,构建SPC中Li+“弱溶剂化”结构模型。凭借这些结构优点,“弱溶剂化”结构的SPC实现了高Li+迁移数(0.35±0.04)和快速的Li+传输(1.2×10-4 S cm-1),与此同时,“弱溶剂化”结构的SPC在锂金属表面形成了独特的富含Li2O的SEI,显著降低界面阻抗并提高稳定性。因此,全固态锂金属电池展现优异的室温循环稳定性,甚至在低至10℃依然能够实现稳定充放电。这项工作是卤键化学的在全固态聚合物电解质中的新探索,强调了Li+“弱溶剂化”结构对聚合物电解质室温应用的重要性,打开了全固态聚合物电解质商业应用的大门。

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306948
(李睿洋)