聚合物陶瓷复合固体电解质(PIC-CSE)比单个有机或无机固体电解质具有重要的优势。在传统的PIC-CSE中，离子传导途径主要局限于陶瓷，而与陶瓷-聚合物界面相关的更快的离子传导途径仍然未得到利用。这一挑战与两个关键因素有关:(i)由于陶瓷聚集，难以建立不间断的陶瓷-聚合物界面;(ii)陶瓷-聚合物界面由于其固有的不相容性而不能传导离子。

本工作提出了一种策略，即引入与聚合物（PVDF）相容的离子液体([EMIM][TFSI])在陶瓷（Li₃Zr₂Si₂PO₁₂(LZSP)）和聚合物基体之间进行离子传导调控。这种调控作用包括极性基团与陶瓷表面Li⁺离子的相互作用，以及极性组分与聚合物链之间的相互作用。该策略解决了陶瓷团聚问题，从而产生均匀的PIC-CSE。同时，它通过建立互穿的通道激活陶瓷-聚合物界面，促进Li⁺离子在陶瓷相、陶瓷-聚合物界面和相干路径上的有效传输。因此，获得的PIC-CSEs具有高离子电导率，优异的柔韧性和强大的机械强度。PIC-CSE在25°C时的离子电导率为0.83 mS cm^-1, Li⁺离子转移数为0.81，延伸率为~300%。

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c11988

（李新宇）