在这项工作中,作者通过实验表征与建模相结合,发现在毛细管效应和渗透压的驱动下,硬碳负极的纳米孔上发生了一个与SEI无关的预脱溶过程。预脱溶过程中的溶剂化结构演变对Na+存储的可逆性有显著影响。模型表明,硬碳负极本质上诱导了一个时间依赖的脱溶过程,并在纳米孔的表面和内部实现了双SEI结构。通过延长时效时间实现充分的脱溶,可以达到98.21%(标准差:1.55%)的高平均ICE,显著高于最近报道的使用先进硬碳和优化电解质的ICE数据(通常低于92%),整个电池的能量密度达到282 W h kg−1。利用双SEI模型和元素价深剖面分析,确定了不可逆的Na损失是由双SEI形成中的Na+耗尽和Na+被困在硬碳层间中引起的。因此,全电池的正负容量比可降低到 1.02,从而提高了能量密度。对硬质碳和相关界面物的深入研究可扩展到其他电池系统,为电池技术的持续发展提供支持。

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-47522-y
(曾月劲)